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大連化物所合成兼具高活性及高穩定性的納米金催化劑

2020-02-14 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所金催化剂设计与选择氧化研究组研究员黄家辉团队和催化与新材料研究中心研究员乔波涛团队、燕山大学教授孙科举团队合作,在金催化研究方面取得新进展,发展了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成新策略。

  納米金催化劑在一氧化碳氧化、丙烯環氧化、醇醛的選擇性氧化等衆多反應中具有獨特的催化反應性能,被認爲是一種極具工業應用前景的催化劑。但是納米金顆粒在高溫焙燒或者催化反應過程(甚至低溫催化反應)中容易燒結或聚集,導致其穩定性較差,極大地限制了納米金催化劑的工業應用進程。因此,開發高穩定性的納米金催化劑成爲相關領域的研究重點之一。目前,通過金屬載體強相互作用、氧化物包裹、分子篩孔道限制等多種方式,可以極大改善納米金催化劑的穩定性,但是這些方法通常以犧牲部分活性位點爲代價,因此納米金催化劑的催化反應活性較差。

  研究團隊通過共沈澱的方式,將金和矽前軀體一步負載到氧化钛載體表面,通過高溫焙燒得到氧化矽修飾的納米金催化劑。該方法在制備上實現了金物種和氧化矽物種的原子級混合,並通過隨後的焙燒過程,形成了氧化矽薄膜包裹的納米金催化劑,僅有幾個原子層厚度。該催化劑具有非常高的抗燒結性能,經過800℃的高溫焙燒後,金顆粒尺寸可以保持在6nm左右。同時,該催化劑具有非常高的反應活性,CO在0℃就可以完全被氧化。實驗和理論計算表明,氧化矽的包裹不僅可以抑制金顆粒的長大,同時薄層氧化矽與金顆粒形成的豐富的Au-O-Si鍵可以促進CO氧化反應過程中氧氣的吸附和活化,使催化劑具有極高的催化反應活性。該研究爲新型高穩定高活性納米金催化劑的開發提供了新思路。

  該成果發表于《自然-通訊》(Nature Communications)上。相关工作得到国家自然科学基金委、中科院变革性洁净能源关键技术与示范先導專項等的资助。

高溫焙燒氧化矽修飾Au/TiO2催化劑的電鏡圖(左)和低溫-高溫循環穩定性測試(右)

打印 責任編輯:葉瑞優

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