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研究發現特化的解毒酶催化天然産物芳香化

2020-01-14 分子植物科學卓越創新中心/植物生理生態研究所
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  2020年1月13日,Nature Chemical Biology 杂志在线发表了中國科學院分子植物科学卓越创新中心陈晓亚研究组题为Aromatization of natural products by a specialized detoxification enzyme 的研究論文。该研究发现糖代谢解毒酶乙二醛酶I能够催化植物天然产物的芳香化。

  植物和微生物中许多次生代谢产物(天然产物)含有苯环结构,非芳香氨基酸来源的苯环形成需要特殊的芳香化反应。棉花合成并积累棉酚等具有细胞毒性的倍半萜成分,帮助抵御病虫害。棉籽是植物油和饲料蛋白的重要来源,但高含量的棉酚限制棉籽的安全利用。棉酚含有萘环,即融合苯环,其基本骨架是(+)-δ-杜松烯。研究组先后克隆并鉴定了数个细胞色素P450单加氧酶,以及双加氧酶2-ODD1 和醇脱氢酶DH1,为全面解析棉酚生物合成途径奠定了基础,但棉酚骨架的芳香化一直是未解之谜。

  甲基乙二醛是糖代謝的副産物,在生物中廣泛存在且具有較強的細胞毒性。乙二醛酶I(GLXI)在谷胱甘肽(GSH)的輔助下,催化甲基乙二醛和GSH的加合物半硫縮醛異構,生成S-D-乳酰谷胱甘肽,進而被轉化脫毒。研究組發現不同物種的乙二醛酶I除了轉化甲基乙二醛,還能識別具有鄰羟基酮特征結構的環狀化合物,導致底物香化。在棉花中,SPG是一種特化的乙二醛酶I,丟失了N端的細胞器定位信號肽和GSH結合位點,雖然不再有轉化甲基乙二醛的活性,卻可以高效催化棉酚生物合成中間體的芳香化,且不需要輔因子參與。

  SPG是一類新的芳香化酶,從解毒酶變身爲合成酶,代表了植物次生代謝途徑進化的一個新特征。更爲重要的是,GSH結合位點的丟失拓寬了SPG的底物譜,可以在沒有輔助因子存在的簡易條件下降解嘔吐毒素。真菌産生的嘔吐毒素嚴重汙染小麥、玉米等谷物,新發現的SPG在食品安全、環境修複和合成生物學方面均具有重要的應用前景。

  陈晓亚为该論文的通讯作者,博士后黄金泉与中科院昆明植物研究所副研究员方欣为该論文共同第一作者,陈晓亚组博士后田秀、研究生林嘉玲、郭晓祥、副研究员王凌健等为本工作的完成做出了贡献。論文部分工作与英国Cathie Martin教授和上海辰山植物园副研究员赵清合作开展。该研究得到国家自然科学基金、中科院、科技部和农业部项目的资助。

  論文链接

乙二醛酶I與特化的SPG催化天然産物芳香化和解毒

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