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大連化物所實現電催化高效分解硫化氫制氫

2020-01-14 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基础國家重點實驗室研究员邓德会团队成功实现电催化高效分解硫化氢制备高纯氢气,为消除硫化氢污染物同时耦合制备绿色氢能源提供了新思路。

  硫化氫是一種在石油化工中廣泛存在的有毒氣體,但同時也是一種潛在的制氫原料。目前工業上采用克勞斯方法處理硫化氫,但只回收得到硫粉,氫組分以水蒸氣的形式被排放,未能得到有效的利用。電催化分解硫化氫是一種溫和高效的方法,可以通過陰極析氫、陽極産硫,同時實現氫氣和硫粉的分離與回收。然而,目前報道的催化劑中,貴金屬價格昂貴,過渡金屬及其氧化物易被反應介質毒化或腐蝕而失去活性,極大地限制了這項技術的發展。所以,亟待開發一種價格低廉、活性優異、耐腐蝕的催化材料,用于高效電催化分解硫化氫制氫。

  鄧德會團隊基于其前期在國際上率先提出的铠甲催化概念(Angew. Chem. Int. Ed., 2013, 52, 371;Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 7023;Energy Environ. Sci., 2014, 7, 1919;Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 2100;Nature Nanotech., 2016, 11, 218;Energy Environ. Sci., 2016, 9, 123;Adv. Mater., 2017, 29, 1606967;Adv. Mater., 2019, 31, 1901996),开发了一种新型的石墨烯壳层封装钴镍纳米粒子的铠甲催化剂。该催化剂在电催化硫化氢体系中,展现出了优异的催化活性和稳定性。优化后的催化剂电解硫化氢制氢所需要的起始电位比电解水制氢低1.24 V。相同电压下,其电流密度可达贵金属铂碳催化剂的两倍,并远高于其他贵金属、金属氧化物、碳材料等催化材料。此高活性在500h的稳定性测试中没有衰减,显示了该催化剂具有很好的耐腐蚀性。同时,阴极产氢法拉第效率高达98%,实现了氢气的高效制备。该团队与青岛理工大学副教授关静合作,结合理论计算发现,该催化剂的优异活性源于金属内核和石墨烯壳层上的氮原子对石墨烯壳层电子结构的协同调变,促进了多硫化物在石墨表面上的高效生成。

  爲了印證該催化劑的可靠性,研究團隊將其應用到工業合成氣中硫化氫雜質(含2%硫化氫)去除並耦合産氫的演示實驗中,在長達1200h的穩定性測試中,該催化劑依然保持優異的穩定性,進一步證實了铠甲催化劑在分解硫化氫制氫領域的巨大潛力。此外,在造紙廠、皮革廠等排放的廢水中也存在大量的硫離子汙染物,該铠甲催化劑同時有望爲此類廢水中硫離子汙染物的電催化去除提供新方法。

  相關研究成果以通訊形式發表于Energy & Environmental Science 期刊上。以上研究得到國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院前沿科學重點研究項目、中科院潔淨能源創新研究院合作基金項目、教育部能源材料化學協同創新中心(2011 iChEM)等的資助。

新型铠甲催化劑實現電催化高效分解硫化氫制氫

打印 責任編輯:葉瑞優

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